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【材料】齐鲁工业大学、昆士兰大学Adv Mater:MOF构建三维碳纳米管/还原氧化石墨烯多功能膜材料

开发可再生、安全、清洁、可持续的新能源及其储能和转换技术是当今世界的热门话题。超级电容器、锂离子电池、金属空气电池、氢氧燃料电池和电解水作为典型的储能和转换技术,具有巨大的应用潜力和研究价值。反应过程中的关键电极反应,如氧还原反应(ORR)、析氧反应(OER)、析氢反应(HER)等,都涉及到反应中间体在电极上吸附和解离的复杂反应过程,因此需要催化剂来加速反应。传统催化剂通常是粉末形式。在构建电极时,需要将催化剂预先制备成悬浮液并涂覆在集流体上,并且需要加入昂贵的粘合剂来提高稳定性。复杂的电极制备过程不仅会大大增加应用成本,还会阻碍催化剂的性能。与粉末催化剂相比,自支撑碳基复合膜电极(如碳纳米管复合膜、石墨烯复合膜等。)有很多优点:第一,碳基复合膜具有优异的导电性,可以为电子转移提供通道;其次,原位生长的碳基复合膜的催化中心不易团聚,稳定性较好;此外,较高的比表面积可以暴露更多的催化活性位点,提高膜材料的催化性能;最后,膜材料更便于通过界面工程控制电极表面的成分和纳米结构,增加电极的选择性和通用性,这些优势将大大增强碳基复合膜材料的应用前景和经济性。

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近日,来自齐鲁工业大学(山东科学院)的闫理停,博士、沈建兴教授、齐鲁工大特聘教授赵学波教授与昆士兰大学王连洲,教授一起在Advanced Materials.发表了研究论文,由于MOF中金属和有机配体的可控性,可以将均匀分布的金属纳米粒子引入膜结构。此外,通过精确调整MOF的结构,得到普通球形和中空球形MOF结构,配合外部碳源和氮源,精确调整金属和碳骨架结构的元素组成。利用x射线吸收精细结构光谱准确表征了镍的价态和配位环境。结果表明,随着n原子的引入,部分Ni-Nx配位被引入到镍纳米粒子中,使镍元素的价态从Ni0转变为Ni。在催化过程中,它可以与n掺杂碳层产生高效的协同效应,从而大大提高膜材料在析氢(HER)、析氧(OER)方面的性能,而金属中心包覆石墨碳层较少的“装甲”结构可以大大提高膜材料的稳定性。此外,结合密度泛函理论,深入研究了材料表面的活性来源和反应机理。由于电荷从镍金属纳米颗粒转移到几层碳的核壳结构,电解水整个反应中最关键的水解自由能大大降低,使得该材料在各种催化反应中需要的能量更低,从而提高了材料的催化性能。实验合成的膜材料用作锌-空气电池的电解水电极和空气电极,其催化性能和催化稳定性优于贵金属催化剂铂/碳-二氧化钌。该方法通用性好,可用于各种纳米结构和二维材料的MOF,可广泛用于各种功能膜材料的合成和制备,具有广阔的应用前景。

以上成果最近在选用中空球形MOF作为“间隔物”,利用MOF自生长的碳纳米管“针线”,将二维石墨烯片层“缝合”起来,构建了一种柔性三维自支撑的多孔碳纳米管石墨烯复合膜材料.发表,文章第一作者是齐鲁理工大学(山东科学院)青年教师Advanced Materials,博士。作者是齐鲁理工大学(山东科学院)的闫理停,博士、闫理停教授、沈建兴教授和昆士兰大学的赵学波教授。这项研究得到了国家自然科学基金的资助

一种由多壁碳纳米管微球超结构和还原氧化石墨烯片缝合而成的独立三维异质结构薄膜3360一种用于整体水分解和锌-空气电池的优良多功能电极

、徐玉林、蒋慧敏、杨灵芝、沈建兴、赵雪波、王连洲

母校,王连洲,DOI: 10.1002/adma.202003313

导师介绍

闫理停

https://www.x-mol.com/university/faculty/160441

沈建兴

https://www.x-mol.com/university/faculty/41797

王连洲

https://www.x-mol.com/university/faculty/29292

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