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【材料】Angew:超稳定结晶性半导体型氢化硼烯的实验制备

近年来,硼烯烃因其独特的物理化学性质而受到广泛关注。硼烯烃的研究始于上世纪末,由于硼烯烃没有相应的块状层状结构,实验进展缓慢。直到2015年,南京航空航天大学台国安教授的团队首次报道了在铜箔表面生长的-B28硼单层结构。化学。在。艾德。2015,54,15473-15477)。随后,西北大学阿尔贡国家实验室和中国科学院物理研究所在单晶银表面制备了二维硼单层(2015,博罗内,科学,350,1513-1516;纳特。化学。2016,8,563-568).然而,迄今为止,仍有两个主要问题制约着这一领域的发展:1)硼烯烃与底物分离的动力学不稳定性;2)合成的硼,如12、3和3,几乎都是金属的。其零带隙和不稳定性的特点严重限制了硼烯在实际器件中的应用。纳米。2018,13,444)。

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图1。三步热分解法示意图

为了解决上述两个问题,基于上述分析,国泰安教授的团队提出通过硼氢化物化合物的高温热分解来制备高质量的二维硼氢化物。经过不懈的探索,所遇到的技术问题逐渐得到解决:1)反应系统气密性高的问题得到解决,使得合成高纯氢化硼成为可能。2)经过反复的原料选择和实验,找到了最佳的反应源和气体环境。以高纯H2为载体,通过硼氢化钠的热分解分析(化学。2004,104,1283)和硼表面氢吸附的理论预测。2009,113,18962),揭示了超稳定和半导体硼氢化物的生长是由气态金属Na作为原位模板的自催化生长机制引起的。3)通过优化反应体系的压力、温度、气体流量和反应时间,找到了合成样品的最佳实验参数。总之,从热力学和动力学协同控制的角度出发,我们进行了系统的研究,突破了技术瓶颈,掌握了硼氢化钠三步热分解法的关键技术(图1),得到了几十毫克量级的硼氢化物粉末,单晶的横向尺寸达到5微米,可以进一步提高单晶的产量和尺寸。

图2。二维硼氢化物的理论和实验结果

原子力显微镜显示氢化硼薄膜只有0.78纳米厚,是一种超薄的氢化硼薄膜。x射线光电子能谱显示,除了固有的B1s特征峰外,没有与氧化相关的特征峰,表明薄膜具有良好的稳定性,这可能是由于富氢硼氢化钠薄膜表面的氢钝化,如图2所示。进一步的实验表明,例如,氢化硼烯的结构超级稳定在强酸(盐酸和氢氟酸)和强碱(氢氧化钠和硫代硫酸铵)溶液中浸泡48小时,膜仍然保持其结构完整;在空气环境中,加热到400后,其结构没有被破坏;在氩气保护下,硼在1000没有明显的热分解。因此,如果用氢化硼烯作为敏感材料,制作的高灵敏探测和传感器件将有广泛的应用前景。

图3。二维硼氢化物非易失性存储器的原理图和实验结果

用吸收光谱和光致发光光谱对其进行了研究。结合第一性原理计算表明,二维氢化硼烯是一种半导体材料属于相结构,分子式为B8H4,间接带隙为2.49电子伏.此外,他们构建了硼氢化物-聚乙烯吡咯烷酮非易失性存储器(图3)。在0.2 V的读写电压下,开关比为3.0103,开关电压为0.35 V。该器件的开关比性能高于报道的纳米材料基存储器件的相应值:30(C60-PVP二极管,纳米技术,2006,17,145),102(MoS2-PVP器件,小,2012,8,3517)和103(共轭聚合物功能化氧化石墨烯-PVP,adv. mater),2010,22,1731)。更重要的是,开关电压低至0.35 V,是目前报道的纳米结构材料非易失存储器中的最低值(小,2012,8,3517;板牙。2010,1731年22日;安吉尔。化学。int。艾德。2015,54,3653),因此,氢化硼烯器件具有更低的能量消耗。该器件所需的较低电压意味着它产生的热量较少,具有较高的集成度和频率,为下一代高性能光电器件奠定了材料和技术基础。

这项成就最近在Angewandte Chemie International Edition发表。本文第一作者是南京航空航天大学博士生侯闯,通讯作者是南京航空航天大学教授台国安

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超稳定结晶半导体氢化硼苯

创厚、国泰、昊、盛、

安吉尔。化学。Int。艾德。2020,59,1081910825,DOI: 10.1002/anie.202001045

导师介绍

泰安

https://www.x-mol.com/university/faculty/81771

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